柔泽十（细谷佳正 配音）是一个外表凶恶的金发不良少年，但在内心里，十对自己的个性和所作所为十分厌恶。某一天，十突然被一个自称与他有着前世羁绊的叫做堕花雨（広桥凉 配音）的诡异少女缠上了。雨是一个标准的电波女，喜欢漫画和手办，常年用刘海遮住脸孔。对于雨的强烈攻势，十一开始十分抗拒，但随着雨的锲而不舍，十渐渐接受了雨神出鬼没的存在。
　　说来也怪，自从雨出现后。在十的身边开始发生一些诡异残酷的连续杀人事件，而解决事件的线索均指向了行为怪异的雨，这让十不得不开怀疑其雨的身份来。随着调查的深入，十发现，真相果然与雨有着千丝万缕的联系，而其中蕴藏着的，是有关人扭曲人性的悲哀的故事。

　　身心的疲劳或烦恼，虽然程度因人而异，大多数人都有这样的困扰。当它累积到无法自行恢复时无法承受的沉重压力会使得人的心智“受挫”。但是，有一群人类肉眼所看不见的女生团体，为了防范于未然而忙着到处由外部注入“气力”。人们称乎她们为“充电娘”。
　　充电娘也是一个职业，她们所属的NEODYM公司的职能，就是替生活在平行世界（我们的世界）中的“生命深度”明显低下的人类，进行注入“生气”的充电作业，以促使其灵魂的恢复。可是由于充电对象的新陈代谢很急剧，常会出现反效果，不但不能充电，反而会使其受伤，更甚者会危及其生命。这时候就需要绝缘服与接地线、还有探测人类受电级别的生命探测器等先进工具啦。而我们的布拉格大姐，因为她无厘头的个性，在充电中经常忘记接地线而导致被扣薪水……

　　花户小鸠（花泽香菜 配音）是一个身份神秘的天然呆少女，她的工作就是治愈“受伤的心”，然后收集治愈后的心灵所留下的透明碎片。她是怎样拥有这样的能力，其目的又究竟为何，这一切都是谜题。在一次偶然之中，小鸠来到了一间快要废校的幼稚园，善良的园长冲浦清花（折笠富美子 配音）和园中可爱的孩子们感动了小鸠，她决定不再流浪，留在此处帮忙。
　　在幼稚园中，小鸠认识了孤儿藤本清和（前野智昭 配音），虽然清和经常对小鸠粗声粗语，但他的关怀之情溢于言表。此外，一些心灵曾经受过伤害的人们也渐渐的聚集在了小鸠的周围，在帮助他们的同时，小鸠的内心也逐渐得变得更加坚强。

　　全作故事以莉莉安女子学园的传统为主轴，身为一年级新生的主角 福泽佑巳遇上了二年级的 小笠原祥子，两人在经历重重障碍后成为「姊妹」的关系。故事就围绕著学生会「山百合会」中的朋友和同学们展开。
　　而第四季的动画内容将紧接著第三季的结尾往后发展，也将忠於原作故事，另外，也确定了第二季的动画 DVD 将在 2009 年 2 月 25 日发售。
　　新加入的声优包括了 井上麻里奈、川澄绫子和 小山力也，分别饰演作品中的「内藤笙子」、「细川夕子」以及细川可南子的父亲。而原本就已有出演 鸟居江利子的声优 天生目仁美，也将担任新角有马菜菜的配音。

　　曾经，一场可怕而又残酷的战争使整个大陆满目疮痍生灵涂炭，这场战争亦使“恶魔契约”成为了禁忌的代名词，从此成为历史，被封印在了滚滚的时间洪流之中。一晃眼多年过去，人们终于迎来了和平年代，瑟希莉（藤村步 配音）作为旧日贵族，如今的自卫骑士团少女，守护着父亲留给她的古剑，寻找着将其再度锻造的契机。
　　某日，瑟希莉在一场意外之中发现拥有强大魔力的“恶魔契约”重现世间，与此同时，一位名叫路克（冈本信彦 配音）的男子，则用他神秘的佩剑，轻易破解了这强大的力量，巧合的是，路克正在经营一间锻造店。想要锻造宝剑的少女，遇见了经营着锻造店的少年，当两人相遇，命运的车轮开始了转动。

　　作为蔷薇师团的团长，泷（千叶进步 配音）必须保持清净和高洁，只有这样，他才能够担负得起两万士兵的期望和信任。一直在泷身边守护着的，是一个名叫克劳斯（井上和彦 配音）的异国男子。他对幼年时的泷一见钟情，为了能够在他身边，他放弃了自己的国籍和尊严，同时也背负着同僚异样的眼光。这一切都打不倒克劳斯与泷在一起的决心，但真正令他愤怒与不解的是，曾经邀请他来到他身边的泷，却对真正履行了诺言的他态度极其冷淡。
　　泷有着他自己的难言之隐，但高傲的性格让他在面对克劳斯的时候无法坦白自己的内心，就是在这样的情况下，克劳斯无法自持的做出了伤害泷的事情。战争开始了，对于克劳斯的谣言愈演愈烈，安全局将他作为叛徒逮捕，严刑拷问，可是克劳斯秉着对泷的忠诚不吐露半字。军方想要铲除已经毫无价值的克劳斯，就在这紧要关头，泷美丽的身影出现在了克劳斯的面前。